Bessere Lösungen zur Herstellung von Wasserstoff liegen möglicherweise nur an der Oberfläche

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Die einzigartigen Wechselwirkungen zwischen Perowskitoxid, seiner sich verändernden Oberflächenschicht und Eisenspezies, die für die OER aktiv sind, ebnen einen neuen Weg für die Entwicklung aktiver und stabiler Materialien und bringen uns der effizienten und erschwinglichen Produktion von grünem Wasserstoff einen Schritt näher. CREDIT Argonne National Laboratory

Abstract:
Eine Zukunft mit sauberer Energie, angetrieben durch Wasserstoff als Brennstoff, hängt davon ab, herauszufinden, wie Wasser zuverlässig und effizient gespalten werden kann. Denn obwohl Wasserstoff reichlich vorhanden ist, muss er aus einer anderen Substanz gewonnen werden, die ihn enthält – und heute handelt es sich bei dieser Substanz häufig um Methangas. Wissenschaftler suchen nach Möglichkeiten, dieses energietragende Element zu isolieren, ohne fossile Brennstoffe zu verwenden. Das würde beispielsweise den Weg für wasserstoffbetriebene Autos ebnen, die am Auspuff nur Wasser und warme Luft ausstoßen.

Bessere Lösungen zur Herstellung von Wasserstoff können direkt an der Oberfläche liegen

Argonne, IL | Gepostet am 9. April 2021

Wasser oder H2O vereint Wasserstoff und Sauerstoff. Aus dieser Verbindung müssen Wasserstoffatome in Form von molekularem Wasserstoff abgetrennt werden. Dieser Prozess hängt von einem wichtigen – aber oft langsamen – Schritt ab: der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER). Durch die OER wird molekularer Sauerstoff aus Wasser freigesetzt, und die Kontrolle dieser Reaktion ist nicht nur für die Wasserstoffproduktion wichtig, sondern auch für eine Vielzahl chemischer Prozesse, darunter auch solche, die in Batterien vorkommen.

„Die Sauerstoffentwicklungsreaktion ist Teil so vieler Prozesse, daher ist die Anwendbarkeit hier recht breit.“ — Pietro Papa Lopes, Assistenzwissenschaftler der Argonne

Eine von Wissenschaftlern des Argonne National Laboratory des US-Energieministeriums (DOE) geleitete Studie beleuchtet eine formverändernde Eigenschaft in Perowskitoxiden, einem vielversprechenden Materialtyp zur Beschleunigung der OER. Perowskitoxide umfassen eine Reihe von Verbindungen, die alle eine ähnliche Kristallstruktur aufweisen. Sie enthalten typischerweise ein Erdalkalimetall oder Lanthanoide wie La und Sr an der A-Stelle und ein Übergangsmetall wie Co an der B-Stelle, kombiniert mit Sauerstoff in der Formel ABO3. Die Forschung liefert Erkenntnisse, die zur Entwicklung neuer Materialien nicht nur zur Herstellung erneuerbarer Kraftstoffe, sondern auch zur Energiespeicherung genutzt werden könnten.

Perowskitoxide können die OER hervorrufen und sind kostengünstiger als Edelmetalle wie Iridium oder Ruthenium, die diese Aufgabe ebenfalls erfüllen. Aber Perowskitoxide sind nicht so aktiv (mit anderen Worten, sie beschleunigen die OER nicht so effizient) wie diese Metalle und neigen dazu, langsam abgebaut zu werden.

„Zu verstehen, wie diese Materialien aktiv und stabil sein können, war für uns eine große treibende Kraft“, sagte Pietro Papa Lopes, ein Assistenzwissenschaftler in der Materialwissenschaftsabteilung von Argonne, der die Studie leitete. „Wir wollten die Beziehung zwischen diesen beiden Eigenschaften untersuchen und wie sie mit den Eigenschaften des Perowskits selbst zusammenhängt.“

Frühere Forschungen konzentrierten sich auf die Masseneigenschaften von Perowskitmaterialien und deren Zusammenhang mit der OER-Aktivität. Die Forscher fragten sich jedoch, ob hinter der Geschichte noch mehr steckte. Denn die Oberfläche eines Materials, an der es mit seiner Umgebung reagiert, kann völlig anders sein als der Rest. Beispiele wie dieses gibt es überall in der Natur: Stellen Sie sich eine halbierte Avocado vor, die an der Luft schnell braun wird, innen aber grün bleibt. Bei Perowskit-Materialien könnte eine Oberfläche, die sich von der Masse unterscheidet, wichtige Auswirkungen darauf haben, wie wir ihre Eigenschaften verstehen.

In Wasserelektrolysesystemen, die Wasser in Wasserstoff und Sauerstoff spalten, interagieren Perowskitoxide mit einem Elektrolyten aus Wasser und speziellen Salzspezies und schaffen so eine Schnittstelle, die den Betrieb des Geräts ermöglicht. Wenn elektrischer Strom angelegt wird, ist diese Schnittstelle entscheidend für die Auslösung des Wasserspaltungsprozesses. „Die Oberfläche des Materials ist der wichtigste Aspekt für den Ablauf der Sauerstoffentwicklungsreaktion: Wie viel Spannung Sie benötigen und wie viel Sauerstoff und Wasserstoff Sie produzieren werden“, sagte Lopes.

Die Oberfläche des Perowskitoxids unterscheidet sich nicht nur vom Rest des Materials, sie verändert sich auch im Laufe der Zeit. „Sobald es sich in einem elektrochemischen System befindet, entwickelt sich die Perowskitoberfläche und verwandelt sich in einen dünnen, amorphen Film“, sagte Lopes. „Es ist nie wirklich dasselbe wie das Material, mit dem man beginnt.“

Die Forscher kombinierten theoretische Berechnungen und Experimente, um zu bestimmen, wie sich die Oberfläche eines Perowskit-Materials während der OER entwickelt. Um dies präzise zu erreichen, untersuchten sie Lanthan-Kobaltoxid-Perowskit und stimmten es ab, indem sie das Lanthan mit Strontium, einem reaktiveren Metall, „dotierten“. Je mehr Strontium dem Ausgangsmaterial zugesetzt wurde, desto schneller entwickelte sich seine Oberfläche und wurde für die OER aktiv – ein Prozess, den die Forscher mit der Transmissionselektronenmikroskopie in atomarer Auflösung beobachten konnten. Die Forscher fanden heraus, dass die Strontiumauflösung und der Sauerstoffverlust aus dem Perowskit die Bildung dieser amorphen Oberflächenschicht vorantreiben, was durch Computermodellierung weiter erklärt wurde, die mithilfe des Center for Nanoscale Materials, einer Benutzereinrichtung des DOE Office of Science, durchgeführt wurde.

„Der letzte fehlende Teil, um zu verstehen, warum die Perowskite für die OER aktiv waren, bestand darin, die Rolle kleiner Mengen Eisen im Elektrolyten zu untersuchen“, sagte Lopes. Dieselbe Forschergruppe entdeckte kürzlich, dass Spuren von Eisen die OER auf anderen amorphen Oxidoberflächen verbessern können. Als sie feststellten, dass sich eine Perowskitoberfläche zu einem amorphen Oxid entwickelt, wurde klar, warum Eisen so wichtig ist.

„Computergestützte Studien helfen Wissenschaftlern, Reaktionsmechanismen zu verstehen, die sowohl die Perowskitoberfläche als auch den Elektrolyten betreffen“, sagte Peter Zapol, Physiker am Argonne und Co-Autor der Studie. „Wir haben uns auf Reaktionsmechanismen konzentriert, die sowohl Aktivitäts- als auch Stabilitätstrends in Perowskit-Materialien bestimmen. Dies geschieht normalerweise nicht in Computerstudien, die sich tendenziell ausschließlich auf die Reaktionsmechanismen konzentrieren, die für die Aktivität verantwortlich sind.“

Die Studie ergab, dass sich die Oberfläche des Perowskitoxids zu einem kobaltreichen, amorphen Film mit einer Dicke von nur wenigen Nanometern entwickelte. Wenn Eisen im Elektrolyten vorhanden war, beschleunigte das Eisen die OER, während der kobaltreiche Film eine stabilisierende Wirkung auf das Eisen hatte und es an der Oberfläche aktiv hielt.

Die Ergebnisse deuten auf neue potenzielle Strategien für die Entwicklung von Perowskit-Materialien hin – man könne sich die Schaffung eines zweischichtigen Systems vorstellen, sagte Lopes, das noch stabiler sei und die OER fördern könne.

„Die OER ist Teil so vieler Prozesse, daher ist die Anwendbarkeit hier recht breit gefächert“, sagte Lopes. „Wenn wir die Dynamik von Materialien und ihre Auswirkungen auf die Oberflächenprozesse verstehen, können wir Energieumwandlungs- und Speichersysteme besser, effizienter und erschwinglicher machen.“

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Die Studie wird in einem Artikel beschrieben, der am 24. Februar auf dem Cover des Journal of the American Chemical Society veröffentlicht und hervorgehoben wurde: „Dynamically Stable Active Sites from Surface Evolution of Perovskite Materials while the Oxygen Evolution“. Zu den Co-Autoren gehören neben Lopes und Zapol auch Dong Young Chung, Hong Zheng, Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins, Dusan Strmcnik, Vojislav Stamenkovic, Nenad Markovic und John Mitchell at Argonne; Xue Rui und Robert Klie an der University of Illinois in Chicago; und Haiying He an der Universität Valparaiso. Diese Forschung wurde vom Office of Basic Energy Sciences des DOE finanziert.

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Über Argonne National Laboratory
Das Argonne National Laboratory sucht Lösungen für drängende nationale Probleme in Wissenschaft und Technologie. Als erstes nationales Labor des Landes führt Argonne führende Grundlagenforschung und angewandte wissenschaftliche Forschung in praktisch allen wissenschaftlichen Disziplinen durch. Die Forscher von Argonne arbeiten eng mit Forschern von Hunderten von Unternehmen, Universitäten und Bundes-, Landes- und Kommunalbehörden zusammen, um ihnen bei der Lösung ihrer spezifischen Probleme zu helfen, die wissenschaftliche Führung Amerikas voranzutreiben und die Nation auf eine bessere Zukunft vorzubereiten. Mit Mitarbeitern aus mehr als 60 Nationen wird Argonne von UChicago Argonne, LLC für das Office of Science des US-Energieministeriums verwaltet.

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Das Center for Nanoscale Materials ist eines der fünf DOE Nanoscale Science Research Centers, führende nationale Nutzereinrichtungen für interdisziplinäre Forschung im Nanobereich, die vom DOE Office of Science unterstützt werden. Zusammen umfassen die NSRCs eine Reihe sich ergänzender Einrichtungen, die Forschern modernste Fähigkeiten zur Herstellung, Verarbeitung, Charakterisierung und Modellierung nanoskaliger Materialien bieten und die größte Infrastrukturinvestition der National Nanotechnology Initiative darstellen. Die NSRCs befinden sich in den Nationallaboratorien Argonne, Brookhaven, Lawrence Berkeley, Oak Ridge, Sandia und Los Alamos des DOE. Weitere Informationen zu den DOE NSRCs finden Sie unter https://science.osti.gov/User-Facilities/User-Facilities-at-a-Glance.

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