Soluzioni migliori per produrre idrogeno potrebbero trovarsi solo in superficie

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Le interazioni uniche tra l'ossido di perovskite, il suo strato superficiale mutevole e le specie di ferro che sono attive verso l'OER aprono un nuovo percorso per la progettazione di materiali attivi e stabili, avvicinandoci di un passo alla produzione di idrogeno verde efficiente e conveniente. CREDITO Laboratorio Nazionale Argonne

Abstract:
Un futuro di energia pulita alimentato dall'idrogeno dipende dal capire come dividere l'acqua in modo affidabile ed efficiente. Questo perché, anche se l'idrogeno è abbondante, deve essere derivato da un'altra sostanza che lo contiene e oggi quella sostanza è spesso gas metano. Gli scienziati stanno cercando modi per isolare questo elemento che trasporta energia senza utilizzare combustibili fossili. Ciò spianerebbe la strada alle auto alimentate a idrogeno, ad esempio, che emettono solo acqua e aria calda dal tubo di scappamento.

Soluzioni migliori per produrre idrogeno possono trovarsi solo in superficie

Argonne, IL | Pubblicato il 9 aprile 2021

L'acqua, o H2O, unisce idrogeno e ossigeno. Gli atomi di idrogeno sotto forma di idrogeno molecolare devono essere separati da questo composto. Tale processo dipende da una fase chiave, ma spesso lenta: la reazione di evoluzione dell'ossigeno (OER). L'OER è ciò che libera ossigeno molecolare dall'acqua e il controllo di questa reazione è importante non solo per la produzione di idrogeno, ma anche per una varietà di processi chimici, compresi quelli che si trovano nelle batterie.

"La reazione di evoluzione dell'ossigeno fa parte di così tanti processi, quindi l'applicabilità qui è piuttosto ampia." — Pietro Papa Lopes, assistente scienziato Argonne

Uno studio condotto da scienziati dell'Argonne National Laboratory del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti (DOE) illumina una qualità di mutaforma negli ossidi di perovskite, un promettente tipo di materiale per accelerare l'OER. Gli ossidi di perovskite comprendono una gamma di composti che hanno tutti una struttura cristallina simile. Tipicamente contengono un metallo alcalino terroso o lantanidi come La e Sr nel sito A e un metallo di transizione come Co nel sito B, combinato con l'ossigeno nella formula ABO3. La ricerca fornisce informazioni che potrebbero essere utilizzate per progettare nuovi materiali non solo per produrre combustibili rinnovabili ma anche per immagazzinare energia.

Gli ossidi di perovskite possono determinare l'OER e sono meno costosi dei metalli preziosi come l'iridio o il rutenio che svolgono anche il lavoro. Ma gli ossidi di perovskite non sono così attivi (in altre parole, efficienti nell'accelerare l'OER) come questi metalli, e tendono a degradarsi lentamente.

"Capire come questi materiali possono essere attivi e stabili è stata una grande forza trainante per noi", ha affermato Pietro Papa Lopes, assistente scienziato della divisione Scienza dei materiali di Argonne che ha guidato lo studio. "Volevamo esplorare la relazione tra queste due proprietà e come si collega alle proprietà della perovskite stessa".

La ricerca precedente si è concentrata sulle proprietà di massa dei materiali perovskite e su come queste si collegano all'attività OER. I ricercatori si chiedevano, tuttavia, se ci fosse dell'altro nella storia. Dopotutto, la superficie di un materiale, dove reagisce con l'ambiente circostante, può essere completamente diversa dal resto. Esempi come questo sono ovunque in natura: pensa a un avocado tagliato a metà che diventa marrone rapidamente dove incontra l'aria ma rimane verde all'interno. Per i materiali di perovskite, una superficie che diventa diversa dalla massa potrebbe avere importanti implicazioni su come comprendiamo le loro proprietà.

Nei sistemi di elettrolisi dell'acqua, che scindono l'acqua in idrogeno e ossigeno, gli ossidi di perovskite interagiscono con un elettrolita fatto di acqua e specie saline speciali, creando un'interfaccia che consente al dispositivo di funzionare. Quando viene applicata la corrente elettrica, quell'interfaccia è fondamentale per dare il via al processo di scissione dell'acqua. "La superficie del materiale è l'aspetto più importante di come procederà la reazione di evoluzione dell'ossigeno: di quanta tensione hai bisogno e quanto ossigeno e idrogeno produrrai", ha detto Lopes.

Non solo la superficie dell'ossido di perovskite è diversa dal resto del materiale, ma cambia anche nel tempo. "Una volta che è in un sistema elettrochimico, la superficie della perovskite si evolve e si trasforma in un sottile film amorfo", ha detto Lopes. "Non è mai veramente lo stesso del materiale con cui inizi."

I ricercatori hanno combinato calcoli teorici ed esperimenti per determinare come si evolve la superficie di un materiale di perovskite durante l'OER. Per farlo con precisione, hanno studiato la perovskite di ossido di lantanio e cobalto e l'hanno messa a punto "drogando" il lantanio con lo stronzio, un metallo più reattivo. Più stronzio veniva aggiunto al materiale iniziale, più velocemente la sua superficie si evolveva e diventava attiva per l'OER, un processo che i ricercatori sono stati in grado di osservare a risoluzione atomica con la microscopia elettronica a trasmissione. I ricercatori hanno scoperto che la dissoluzione dello stronzio e la perdita di ossigeno dalla perovskite stavano guidando la formazione di questo strato superficiale amorfo, che è stato ulteriormente spiegato dalla modellazione computazionale eseguita utilizzando il Center for Nanoscale Materials, un DOE Office of Science User Facility.

"L'ultimo pezzo mancante per capire perché le perovskiti fossero attive nei confronti dell'OER era esplorare il ruolo delle piccole quantità di ferro presenti nell'elettrolita", ha detto Lopes. Lo stesso gruppo di ricercatori ha recentemente scoperto che tracce di ferro possono migliorare l'OER su altre superfici di ossido amorfo. Una volta stabilito che una superficie di perovskite si evolve in un ossido amorfo, è diventato chiaro perché il ferro fosse così importante.

"Gli studi computazionali aiutano gli scienziati a comprendere i meccanismi di reazione che coinvolgono sia la superficie della perovskite che l'elettrolita", ha affermato Peter Zapol, fisico dell'Argonne e coautore dello studio. “Ci siamo concentrati sui meccanismi di reazione che guidano le tendenze di attività e stabilità nei materiali perovskite. Questo non viene tipicamente fatto negli studi computazionali, che tendono a concentrarsi esclusivamente sui meccanismi di reazione responsabili dell'attività.

Lo studio ha scoperto che la superficie dell'ossido di perovskite si è evoluta in un film amorfo ricco di cobalto spesso solo pochi nanometri. Quando il ferro era presente nell'elettrolita, il ferro aiutava ad accelerare l'OER, mentre il film ricco di cobalto aveva un effetto stabilizzante sul ferro, mantenendolo attivo in superficie.

I risultati suggeriscono nuove potenziali strategie per la progettazione di materiali perovskite: si può immaginare di creare un sistema a due strati, ha affermato Lopes, che sia ancora più stabile e in grado di promuovere l'OER.

"L'OER fa parte di così tanti processi, quindi l'applicabilità qui è piuttosto ampia", ha affermato Lopes. "Comprendere le dinamiche dei materiali e il loro effetto sui processi di superficie è il modo in cui possiamo rendere i sistemi di conversione e stoccaggio dell'energia migliori, più efficienti e convenienti".

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Lo studio è descritto in un documento pubblicato ed evidenziato sulla copertina del 24 febbraio del Journal of the American Chemical Society, "Dynamically Stable Active Sites from Surface Evolution of Perovskite Materials during the Oxygen Evolution". Oltre a Lopes e Zapol, i coautori includono Dong Young Chung, Hong Zheng, Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins, Dusan Strmcnik, Vojislav Stamenkovic, Nenad Markovic e John Mitchell di Argonne; Xue Rui e Robert Klie dell'Università dell'Illinois a Chicago; e Haiying He all'Università di Valparaiso. Questa ricerca è stata finanziata dall'Office of Basic Energy Sciences del DOE.

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Informazioni su Argonne National Laboratory
L'Argonne National Laboratory cerca soluzioni ai pressanti problemi nazionali nel campo della scienza e della tecnologia. Primo laboratorio nazionale della nazione, Argonne conduce ricerche scientifiche di base e applicate all'avanguardia praticamente in ogni disciplina scientifica. I ricercatori di Argonne lavorano a stretto contatto con ricercatori di centinaia di aziende, università e agenzie federali, statali e municipali per aiutarli a risolvere i loro problemi specifici, promuovere la leadership scientifica americana e preparare la nazione per un futuro migliore. Con dipendenti provenienti da più di 60 nazioni, Argonne è gestita da UChicago Argonne, LLC per l'Ufficio della Scienza del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti.

A proposito del Centro Argonne per i materiali su scala nanometrica

Il Center for Nanoscale Materials è uno dei cinque DOE Nanoscale Science Research Centers, le principali strutture di utenti nazionali per la ricerca interdisciplinare su nanoscala supportate dall'Office of Science del DOE. Insieme, gli NSRC comprendono una suite di strutture complementari che forniscono ai ricercatori capacità all'avanguardia per fabbricare, elaborare, caratterizzare e modellare materiali su nanoscala e costituiscono il più grande investimento infrastrutturale della National Nanotechnology Initiative. Gli NSRC si trovano presso i laboratori nazionali Argonne, Brookhaven, Lawrence Berkeley, Oak Ridge, Sandia e Los Alamos del DOE. Per ulteriori informazioni sui DOE NSRC, visitare https://science.osti.gov/User-Facilities/User-Facilities-at-a-Glance.

L'Office of Science del Dipartimento dell'Energia degli Stati Uniti è il più grande sostenitore della ricerca di base nelle scienze fisiche negli Stati Uniti e sta lavorando per affrontare alcune delle sfide più urgenti del nostro tempo. Per maggiori informazioni visita https://energy.gov/science .

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