Mejores soluciones para producir hidrógeno pueden estar justo en la superficie

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Las interacciones únicas entre el óxido de perovskita, su capa superficial cambiante y las especies de hierro que están activas hacia los REA abren un nuevo camino para el diseño de materiales activos y estables, acercándonos un paso más a la producción de hidrógeno verde eficiente y asequible. CRÉDITO Laboratorio Nacional Argonne

Abstracto:
Un futuro de energía limpia impulsado por combustible de hidrógeno depende de descubrir cómo dividir el agua de manera confiable y eficiente. Eso es porque, aunque el hidrógeno es abundante, debe derivarse de otra sustancia que lo contenga, y hoy en día, esa sustancia a menudo es gas metano. Los científicos están buscando formas de aislar este elemento portador de energía sin utilizar combustibles fósiles. Eso allanaría el camino para los automóviles que funcionan con hidrógeno, por ejemplo, que solo emiten agua y aire caliente en el tubo de escape.

Las mejores soluciones para producir hidrógeno pueden encontrarse solo en la superficie

Argonne, IL | Publicado el 9 de abril de 2021

El agua, o H2O, une hidrógeno y oxígeno. Los átomos de hidrógeno en forma de hidrógeno molecular deben separarse de este compuesto. Ese proceso depende de un paso clave, pero a menudo lento: la reacción de evolución de oxígeno (REA). Los REA son los que liberan el oxígeno molecular del agua, y controlar esta reacción es importante no solo para la producción de hidrógeno, sino también para una variedad de procesos químicos, incluidos los que se encuentran en las baterías.

"La reacción de evolución de oxígeno es parte de muchos procesos, por lo que la aplicabilidad aquí es bastante amplia". - Pietro Papa Lopes, científico asistente de Argonne

Un estudio dirigido por científicos del Laboratorio Nacional Argonne del Departamento de Energía de EE. UU. (DOE) arroja luz sobre una cualidad que cambia de forma en los óxidos de perovskita, un tipo de material prometedor para acelerar los REA. Los óxidos de perovskita abarcan una gama de compuestos que tienen todos una estructura cristalina similar. Normalmente contienen un metal alcalinotérreo o lantánidos como La y Sr en el sitio A, y un metal de transición como Co en el sitio B, combinado con oxígeno en la fórmula ABO3. La investigación brinda información que podría usarse para diseñar nuevos materiales no solo para producir combustibles renovables sino también para almacenar energía.

Los óxidos de perovskita pueden producir REA, y son menos costosos que los metales preciosos como el iridio o el rutenio que también hacen el trabajo. Pero los óxidos de perovskita no son tan activos (en otras palabras, eficientes para acelerar los REA) como estos metales y tienden a degradarse lentamente.

“Comprender cómo estos materiales pueden ser activos y estables fue una gran fuerza impulsora para nosotros”, dijo Pietro Papa Lopes, científico asistente en la división de Ciencia de Materiales de Argonne que dirigió el estudio. "Queríamos explorar la relación entre estas dos propiedades y cómo se conecta con las propiedades de la perovskita en sí".

La investigación anterior se ha centrado en las propiedades a granel de los materiales de perovskita y cómo se relacionan con la actividad de los REA. Los investigadores se preguntaron, sin embargo, si había más en la historia. Después de todo, la superficie de un material, donde reacciona con su entorno, puede ser completamente diferente del resto. Ejemplos como este están en todas partes en la naturaleza: piense en un aguacate partido a la mitad que se dora rápidamente donde se encuentra con el aire pero permanece verde por dentro. Para los materiales de perovskita, una superficie que se vuelve diferente de la masa podría tener implicaciones importantes sobre cómo entendemos sus propiedades.

En los sistemas de electrolizadores de agua, que dividen el agua en hidrógeno y oxígeno, los óxidos de perovskita interactúan con un electrolito hecho de agua y especies especiales de sal, creando una interfaz que permite que el dispositivo funcione. A medida que se aplica la corriente eléctrica, esa interfaz es fundamental para iniciar el proceso de división del agua. “La superficie del material es el aspecto más importante de cómo procederá la reacción de evolución de oxígeno: cuánto voltaje necesita y cuánto oxígeno e hidrógeno va a producir”, dijo Lopes.

La superficie del óxido de perovskita no solo es diferente del resto del material, sino que también cambia con el tiempo. “Una vez que está en un sistema electroquímico, la superficie de la perovskita evoluciona y se convierte en una película amorfa y delgada”, dijo Lopes. "Nunca es realmente el mismo que el material con el que comienzas".

Los investigadores combinaron cálculos teóricos y experimentos para determinar cómo evoluciona la superficie de un material de perovskita durante el REA. Para hacerlo con precisión, estudiaron la perovskita de óxido de cobalto de lantano y la afinaron "dopando" el lantano con estroncio, un metal más reactivo. Cuanto más estroncio se agregó al material inicial, más rápido evolucionó su superficie y se volvió activa para los REA, un proceso que los investigadores pudieron observar a resolución atómica con microscopía electrónica de transmisión. Los investigadores encontraron que la disolución del estroncio y la pérdida de oxígeno de la perovskita estaban impulsando la formación de esta capa superficial amorfa, lo que se explicó con más detalle mediante el modelado computacional realizado utilizando el Centro de Materiales a Nanoescala, una instalación para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE.

“La última pieza que faltaba para entender por qué las perovskitas estaban activas hacia los REA era explorar el papel de las pequeñas cantidades de hierro presentes en el electrolito”, dijo Lopes. El mismo grupo de investigadores descubrió recientemente que las trazas de hierro pueden mejorar los REA en otras superficies de óxido amorfo. Una vez que determinaron que una superficie de perovskita evoluciona hacia un óxido amorfo, quedó claro por qué el hierro era tan importante.

"Los estudios computacionales ayudan a los científicos a comprender los mecanismos de reacción que involucran tanto a la superficie de perovskita como al electrolito", dijo Peter Zapol, físico de Argonne y coautor del estudio. “Nos centramos en los mecanismos de reacción que impulsan las tendencias de actividad y estabilidad en los materiales de perovskita. Esto no se suele hacer en estudios computacionales, que tienden a centrarse únicamente en los mecanismos de reacción responsables de la actividad ".

El estudio encontró que la superficie del óxido de perovskita evolucionó hacia una película amorfa rica en cobalto de solo unos pocos nanómetros de espesor. Cuando el hierro estaba presente en el electrolito, el hierro ayudó a acelerar los REA, mientras que la película rica en cobalto tuvo un efecto estabilizador sobre el hierro, manteniéndolo activo en la superficie.

Los resultados sugieren nuevas estrategias potenciales para diseñar materiales de perovskita: uno puede imaginar la creación de un sistema de dos capas, dijo Lopes, que es aún más estable y capaz de promover los REA.

“El REA es parte de muchos procesos, por lo que la aplicabilidad aquí es bastante amplia”, dijo Lopes. "Comprender la dinámica de los materiales y su efecto en los procesos de la superficie es cómo podemos hacer que los sistemas de almacenamiento y conversión de energía sean mejores, más eficientes y asequibles".

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El estudio se describe en un artículo publicado y destacado en la portada del 24 de febrero de la revista Journal of the American Chemical Society, "Sitios activos dinámicamente estables a partir de la evolución de la superficie de materiales de perovskita durante la evolución del oxígeno". Además de Lopes y Zapol, los coautores incluyen a Dong Young Chung, Hong Zheng, Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins, Dusan Strmcnik, Vojislav Stamenkovic, Nenad Markovic y John Mitchell en Argonne; Xue Rui y Robert Klie de la Universidad de Illinois en Chicago; y Haiying He en la Universidad de Valparaíso. Esta investigación fue financiada por la Oficina de Ciencias Energéticas Básicas del DOE.

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