Entfaltung der Daten: Ladungsdichteverteilungen elektrischer Doppelschichten

22. Dezember 2022 (Nanowerk-Neuigkeiten) Forscher der University of Illinois Urbana-Champaign haben ihre kürzlich entwickelte elektrochemische 3D-Rasterkraftmikroskopie (EC-3D-AFM)-Technik erweitert und das Tiefenprofil der Ladungsdichte elektrischer Doppelschichten (EDLs) abgeleitet. Durch statistische Analyse, Spitzenentfaltung und elektrostatische Berechnungen entwickelten die Forscher ein 3D-AFM zur Ladungsprofilierung (CP-3D-AFM), um die Ladungsverteilung an Elektroden-Elektrolyt-Grenzflächen experimentell zu quantifizieren. Yingjie Zhang, Professorin für Materialwissenschaften und Ingenieurwissenschaften, und Lalith Bonagiri, Doktorandin für Maschinenbauwissenschaften und Ingenieurwissenschaften, haben diese Forschungsergebnisse kürzlich in veröffentlicht ACS Nano („Realraum-Ladungsdichteprofilierung von Elektroden-Elektrolyt-Grenzflächen mit Angström-Tiefenauflösung“). Schematische Darstellung der CP-3D-AFM-Technik. (Bild: The Grainger College of Engineering an der University of Illinois Urbana-Champaign) Zhang und Bonagiri erklären, dass der Kern der Elektrochemie die gegenseitige Umwandlung zwischen elektrischer und chemischer Energie an der Elektrode-Elektrolyt-Grenzfläche ist und solche Prozesse die Akkumulation und den Abbau von Ladungen erfordern an der Schnittstelle. Die räumliche Ladungsverteilung ist daher ein Schlüssel zum Verständnis der Mechanismen elektrochemischer Prozesse. Ladungsdichteprofile an diesen Grenzflächen blieben jedoch ein Rätsel. Das Team verwendete eine ionische Flüssigkeit, 1-Ethyl-3-methylimidazolium-bis(trifluormethylsulfonyl)imid (EMIM-TFSI), als Elektrolyt der Wahl auf einer hochorientierten Elektrode aus pyrolytischem Graphit (HOPG). Sowohl EMIM-TFSI als auch HOPG sind Modellsysteme, die in Energiespeichern und Superkondensatoren verwendet werden. Sie verwendeten auch eine andere Art von austretendem Elektrolyt: Wasser-in-Salz (WiS), das aus hochkonzentriertem Salz in wässriger Lösung besteht (Salz ist dem Lösungsmittel überlegen). WiS-Elektrolyte wurden erstmals im Jahr 2015 eingeführt und seitdem umfassend als praktikable Option zur Herstellung von Batterien mit erhöhter Sicherheit und geringeren Umweltauswirkungen untersucht. Die in dieser Forschung verwendete experimentelle Technik basiert auf dem, was das Team zuvor verwendet hat, jedoch mit neu entwickelten Datenanalysemethoden. Wie Bonagiri es ausdrückt: „Wir haben diese Technik [EC-3D-AFM] auf die nächste Ebene gebracht, wo wir Zählhistogramme dekonvolutieren und die Ladungsdichteprofile mithilfe elektrostatischer Algorithmen erhalten.“ Diese neue Methode mit dem Namen CP-3D-AFM ermöglicht die Erfassung der räumlichen Ladungsverteilung sowohl der lokalen Elektrodenoberfläche als auch der EDLs. Das Team verwendete CP-3D-AFM, um die Ladungsumlagerungen von ionischen Flüssigkeiten/HOPG- und WiS/HOPG-Grenzflächen zu bestimmen, und beobachtete Variationen der Ladungsdichte im Sub-Nanometer-Bereich, was für die kapazitive Energiespeicherung und andere elektrochemische Funktionen dieser Systeme entscheidend ist. Zhang und Bonagiri sagen, dass diese Methode auf eine breite Palette praktischer elektrochemischer Geräte anwendbar sein wird, darunter Batterien, Brennstoffzellen, Elektrolyseure und mehr Superkondensatoren.

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• Quelle: https://www.nanowerk.com/nanotechnology-news2/newsid=62068.php