现在的纳米技术 - 新闻稿：催化组合将二氧化碳转化为固体碳纳米纤维：串联电催化-热催化转换可以通过将碳锁定在有用的材料中来帮助抵消强效温室气体的排放

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科学家们设计了一种将大气中的二氧化碳（CO2）转化为有价值的碳纳米纤维的策略。该过程利用串联电催化（蓝环）和热催化（橙环）反应将二氧化碳（青色和银分子）加水（紫色和青色）转化为“固定”碳纳米纤维（银），产生氢气（H2，紫色））作为有益的副产品。碳纳米纤维可用于增强水泥等建筑材料，并可将碳锁住数十年。图片来源（Zhenhua Xie/布鲁克海文国家实验室和哥伦比亚大学；Erwei Huang/布鲁克海文国家实验室）

Scientists have devised a strategy for converting carbon dioxide (CO2) from the atmosphere into valuable carbon nanofibers. The process uses tandem electrocatalytic (blue ring) and thermocatalytic (orange ring) reactions to convert the CO2 (teal and silver molecules) plus water (purple and teal) into “fixed” carbon nanofibers (silver), producing hydrogen gas (H2, purple) as a beneficial byproduct. The carbon nanofibers could be used to strengthen building materials such as cement and lock away carbon for decades.

信用
（谢振华/布鲁克海文国家实验室和哥伦比亚大学；黄二伟/布鲁克海文国家实验室）

摘要：
美国能源部 (DOE) 布鲁克海文国家实验室和哥伦比亚大学的科学家们开发出一种方法，可将二氧化碳 (CO2) 这种强效温室气体转化为碳纳米纤维，这种材料具有多种独特性能和许多潜在的长期用途。术语用途。他们的策略使用在相对较低的温度和环境压力下运行的串联电化学和热化学反应。正如科学家在《自然催化》杂志上描述的那样，这种方法可以成功地将碳以有用的固体形式锁住，以抵消甚至实现负碳排放。

催化组合将二氧化碳转化为固体碳纳米纤维：串联电催化-热催化转化可以通过将碳锁定在有用材料中来帮助抵消强效温室气体的排放

纽约州厄普顿 |发表于 12 年 2024 月 XNUMX 日

“你可以将碳纳米纤维放入水泥中以增强水泥强度，”领导这项研究的哥伦比亚大学化学工程教授、布鲁克海文实验室联合任命的陈景光说。 “这会将碳锁在混凝土中至少 50 年，甚至可能更长。到那时，世界应该主要转向不排放碳的可再生能源。”

此外，该过程还产生氢气 (H2)，这是一种很有前途的替代燃料，使用时可实现零排放。

捕获或转化碳
捕获二氧化碳或将其转化为其他材料来应对气候变化的想法并不新鲜。但仅仅储存二氧化碳气体可能会导致泄漏。许多二氧化碳转化会产生立即使用的碳基化学品或燃料，从而将二氧化碳释放回大气中。

“这项工作的新颖之处在于，我们试图将二氧化碳转化为具有附加值但又可靠、有用的形式，”陈说。

这种固体碳材料（包括尺寸为十亿分之一米的碳纳米管和纳米纤维）具有许多吸引人的特性，包括强度、导热性和导电性。但从二氧化碳中提取碳并将其组装成这些精细结构并不是一件简单的事情。一种直接的热驱动过程需要超过 1,000 摄氏度的温度。

“大规模二氧化碳减排是非常不现实的，”陈说。 “相比之下，我们发现一个过程可以在大约 2 摄氏度下发生，这是一个更实用、工业上可实现的温度。”

串联两步法
诀窍是将反应分成几个阶段，并使用两种不同类型的催化剂——使分子更容易聚集在一起并发生反应的材料。

“如果将反应分解为几个子反应步骤，则可以考虑使用不同类型的能量输入和催化剂来使反应的每个部分发挥作用，”该论文的第一作者、布鲁克海文实验室和哥伦比亚大学研究科学家谢振华说。

科学家们首先意识到，对于制造碳纳米纤维 (CNF)，一氧化碳 (CO) 是比二氧化碳更好的起始材料。然后他们回溯寻找从二氧化碳产生二氧化碳的最有效方法。

他们小组的早期工作引导他们使用由碳负载钯制成的市售电催化剂。电催化剂利用电流驱动化学反应。在流动电子和质子存在的情况下，催化剂将 CO2 和水 (H2O) 分解为 CO 和 H2。

第二步，科学家们转向由铁钴合金制成的热激活热催化剂。它的运行温度约为 400 摄氏度，比直接将 CO2 转化为 CNF 所需的温度要温和得多。他们还发现，添加一点额外的金属钴可以大大增强碳纳米纤维的形成。

“通过耦合电催化和热催化，我们正在使用这种串联过程来实现单独任何一个过程都无法实现的目标，”陈说。

催化剂表征
为了了解这些催化剂如何运作的细节，科学家们进行了广泛的实验。其中包括布鲁克海文实验室国家同步加速器光源 II (NSLS-II) 的计算建模研究、物理和化学表征研究（使用快速 X 射线吸收和散射 (QAS) 和内壳光谱 (ISS) 光束线）以及显微成像在实验室功能纳米材料中心 (CFN) 的电子显微镜设施中。

在建模方面，科学家们使用“密度泛函理论”（DFT）计算来分析催化剂与活性化学环境相互作用时的原子排列和其他特性。

“我们正在研究结构，以确定反应条件下催化剂的稳定相，”该研究的合著者、布鲁克海文化学部门的刘平（Ping Liu）解释道，他领导了这些计算。 “我们正在研究活性位点以及这些位点如何与反应中间体结合。通过确定从一个步骤到另一步骤的势垒或过渡态，我们可以准确地了解催化剂在反应过程中如何发挥作用。”

NSLS-II 的 X 射线衍射和 X 射线吸收实验追踪了催化剂在反应过程中发生的物理和化学变化。例如，同步加速器 X 射线揭示了电流的存在如何将催化剂中的金属钯转化为氢化钯，氢化钯是在第一反应阶段产生 H2 和 CO 的关键金属。

对于第二阶段，“我们想知道反应条件下铁钴体系的结构是什么以及如何优化铁钴催化剂，”谢说。 X射线实验证实，存在铁和钴的合金以及一些额外的金属钴，并且需要将二氧化碳转化为碳纳米纤维。

“两者按顺序一起工作，”刘说，他的 DFT 计算有助于解释这个过程。

“根据我们的研究，合金中的钴-铁位点有助于破坏一氧化碳的 C-O 键。这使得原子碳可以作为构建碳纳米纤维的来源。然后多余的钴会促进连接碳原子的 C-C 键的形成，”她解释道。

可回收、负碳
CFN 科学家兼研究合著者 Sooyeon Hwang 表示：“CFN 进行的透射电子显微镜 (TEM) 分析揭示了有催化剂和无催化剂情况下碳纳米纤维内的形态、晶体结构和元素分布。”

图像显示，随着碳纳米纤维的生长，催化剂被向上推离表面。陈说，这使得回收催化金属变得很容易。

“我们使用酸浸出金属而不破坏碳纳米纤维，这样我们就可以浓缩金属并回收它们以再次用作催化剂，”他说。

研究人员表示，催化剂回收的便利性、催化剂的商业可用性以及第二个反应相对温和的反应条件都有助于对与该过程相关的能源和其他成本进行有利的评估。

“对于实际应用来说，二氧化碳足迹分析和催化剂的可回收性这两者都非常重要，”陈说。 “我们的技术结果和其他分析表明，这种串联策略为将二氧化碳脱碳转化为有价值的固体碳产品，同时生产可再生氢气打开了大门。”

如果这些过程由可再生能源驱动，其结果将是真正的碳负值，为二氧化碳减排开辟新的机会。