更好的制氢解决方案可能就在地表

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钙钛矿氧化物、其不断变化的表面层和对 OER 具有活性的铁物质之间的独特相互作用，为活性和稳定材料的设计铺平了一条新的道路，使我们更接近高效且负担得起的绿色氢生产。图片来源：阿贡国家实验室

摘要：
由氢燃料推动的清洁能源的未来取决于如何可靠、有效地分解水。这是因为，即使氢含量丰富，它也必须来自另一种含有它的物质——而今天，这种物质通常是甲烷气体。科学家们正在寻找在不使用化石燃料的情况下分离这种能量携带元素的方法。例如，这将为氢燃料汽车铺平道路，氢燃料汽车在排气管中只排放水和热空气。

制造氢的更好解决方案可能只是在表面

伊利诺伊州阿贡 |发表于 9 年 2021 月 XNUMX 日

水或 H2O 可将氢和氧结合。必须从该化合物中分离出分子氢形式的氢原子。这个过程取决于一个关键但通常很缓慢的步骤：析氧反应（OER）。 OER 可以从水中释放分子氧，控制这种反应不仅对氢气生产很重要，而且对各种化学过程（包括电池中的化学过程）都很重要。

“析氧反应是许多过程的一部分，因此这里的适用性相当广泛。” — Pietro Papa Lopes，阿贡国家实验室助理科学家

美国能源部 (DOE) 阿贡国家实验室的科学家领导的一项研究阐明了钙钛矿氧化物的变形特性，钙钛矿氧化物是一种有前途的加速 OER 的材料。钙钛矿氧化物包括一系列具有相似晶体结构的化合物。它们通常在 A 位中包含碱土金属或镧系元素（例如 La 和 Sr），在 B 位中包含过渡金属（例如 Co），并与式 ABO3 中的氧结合。这项研究提供了一些见解，可用于设计新材料，不仅可以用于制造可再生燃料，还可以用于储存能源。

钙钛矿氧化物可以产生 OER，而且它们比也能实现 OER 的贵金属（如铱或钌）便宜。但钙钛矿氧化物不如这些金属那么活跃（换句话说，能够有效地加速 OER），并且它们往往会缓慢降解。

“了解这些材料如何变得活跃和稳定是我们的一大推动力，”领导这项研究的阿贡材料科学部门助理科学家 Pietro Papa Lopes 说。 “我们想探索这两种特性之间的关系，以及它如何与钙钛矿本身的特性联系起来。”

先前的研究主要集中在钙钛矿材料的整体特性以及它们与 OER 活性的关系。然而，研究人员想知道这个故事是否还有更多内容。毕竟，材料与周围环境发生反应的表面可能与其他部分完全不同。这样的例子在自然界中随处可见：想象一下切成两半的鳄梨，它在接触空气的地方很快就会变成棕色，但内部仍然保持绿色。对于钙钛矿材料，与本体不同的表面可能对我们如何理解其特性产生重要影响。

在将水分解为氢气和氧气的水电解系统中，钙钛矿氧化物与由水和特殊盐类组成的电解质相互作用，形成一个允许设备运行的界面。当施加电流时，该界面对于启动水分解过程至关重要。 “材料的表面是析氧反应如何进行的最重要方面：需要多少电压，以及将产生多少氧气和氢气，”洛佩斯说。

钙钛矿氧化物的表面不仅与材料的其他部分不同，而且还会随着时间的推移而发生变化。 “一旦进入电化学系统，钙钛矿表面就会演变并变成一层薄薄的非晶态薄膜，”洛佩斯说。 “它与你开始使用的材料永远不会完全一样。”

研究人员结合理论计算和实验来确定钙钛矿材料的表面在 OER 过程中如何演变。为了精确地做到这一点，他们研究了镧钴氧化物钙钛矿，并通过在镧中“掺杂”锶（一种更具活性的金属）来对其进行调整。初始材料中添加的锶越多，其表面演化和 OER 活性就越快，研究人员能够使用透射电子显微镜以原子分辨率观察这一过程。研究人员发现，钙钛矿中的锶溶解和氧损失正在推动这种非晶表面层的形成，这一点通过美国能源部科学用户设施办公室纳米材料中心进行的计算模型得到了进一步解释。

洛佩斯说：“要了解钙钛矿为何对析氧反应具有积极作用，最后一个缺失的部分是探索电解质中存在的少量铁的作用。”同一组研究人员最近发现，微量铁可以改善其他非晶氧化物表面的 OER。一旦他们确定钙钛矿表面演变成无定形氧化物，铁的重要性就显而易见了。

“计算研究帮助科学家了解涉及钙钛矿表面和电解质的反应机制，”阿贡物理学家、研究合著者彼得·扎波尔（Peter Zapol）说。 “我们专注于驱动钙钛矿材料活性和稳定性趋势的反应机制。这通常不会在计算研究中完成，因为计算研究往往只关注负责该活动的反应机制。”

研究发现，钙钛矿氧化物的表面演变成厚度仅为几纳米的富钴非晶态薄膜。当电解质中存在铁时，铁有助于加速 OER，而富钴薄膜对铁有稳定作用，使其在表面保持活性。

研究结果提出了设计钙钛矿材料的新的潜在策略——人们可以想象创建一个两层系统，洛佩斯说，它更加稳定并且能够促进析氧反应。

“开放教育资源是众多流程的一部分，因此它的适用性相当广泛，”洛佩斯说。 “了解材料的动力学及其对表面过程的影响是我们如何使能量转换和存储系统更好、更高效、更实惠的方法。”

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这项研究在 24 月 XNUMX 日《美国化学会杂志》封面上发表的论文《氧演化过程中钙钛矿材料表面演化的动态稳定活性位点》中进行了介绍和重点介绍。除了 Lopes 和 Zapol 之外，合著者还包括阿贡国家实验室的 Dong Young Chung、Hong Cheng、Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins、Dusan Strmcnik、Vojislav Stamenkovic、Nenad Markovic 和 John Mitchell；伊利诺伊大学芝加哥分校的薛睿和罗伯特·克利；和瓦尔帕莱索大学的何海英。这项研究由美国能源部基础能源科学办公室资助。

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