Colaboração de dois locais aumenta a redução eletroquímica de nitrogênio no catalisador de átomo único Ru-SC

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Usando espectroscopia Raman in situ e efeito cinético dinâmico, os pesquisadores confirmaram experimentalmente o efeito positivo do mecanismo Ru/S dual-site no eNRR sobre um modelo de catalisador de átomo único Ru-SC. CRÉDITO
Jornal Chinês de Catálise

Abstrato:
A amônia (NH3) é um fertilizante e produto químico de importância substancial para a sociedade humana, no entanto, sua produção pelo processo tradicional Haber-Bosch consome energia substancial de combustível fóssil e produz emissões massivas de dióxido de carbono. Alimentada por energia renovável, a redução eletrocatalítica de nitrogênio (N2) para NH3 sob condições ecológicas e suaves fornece uma solução altamente atraente para a neutralidade de carbono. Apesar do recente progresso significativo, a reação eletrocatalítica de redução de nitrogênio (eNRR) ainda sofre de seletividade e atividade limitadas. Isso se deve à superestabilidade da ligação tripla N≡N. Esforços teóricos e experimentais demonstraram que os eletrocatalisadores sempre enfrentam um desafio significativo para efetivamente ativar o N2 e realizar a primeira protonação do N2 para formar NNH* na etapa de determinação da taxa (RDS).

A colaboração em dois locais aumenta a redução eletroquímica de nitrogênio no catalisador de átomo único Ru-SC

Dalian, China | Postado em 6 de janeiro de 2023

Uma estratégia para quebrar a limitação acima do eNRR é envolver sítios multi-reação em reações catalíticas, assim como os sítios cataliticamente ativos em metaloenzimas talentosas. Por exemplo, na Fe nitrogenase, o átomo de S adjacente ao centro de Fe funciona como um sítio cocatalítico para ligar prótons (H*), que ativa eletrostaticamente a molécula de N2 adsorvida pelo centro de Fe para o estado ótimo e fornece H* para a hidrogenação de N2. Essa estreita colaboração entre o centro metálico e seus átomos de coordenação permite que a nitrogenase alcance atividade e seletividade ultra-altas. Portanto, pode-se esperar que o trabalho sinérgico de múltiplos sítios catalíticos na superfície do catalisador possa aumentar significativamente a atividade e a seletividade do eNRR.

Recentemente, uma equipe de pesquisa liderada pelo Prof. Tao Ling da Universidade de Tianjin, na China, propôs realizar um trabalho sinérgico de locais multi-reação para superar a limitação da produção sustentável de NH3. Aqui, usando o catalisador rutênio-enxofre-carbono (Ru-SC) como protótipo, os pesquisadores mostram que o sítio duplo Ru/S coopera para catalisar eNRR em condições ambientais. Com a combinação de cálculos teóricos, espectroscopia Raman in situ e observação experimental, os pesquisadores demonstram que essa cooperação Ru/S dual-site facilita muito a ativação e a primeira protonação de N2 na etapa determinante da taxa de eNRR. Como resultado, o catalisador Ru-SC exibe desempenho eNRR significativamente melhorado em comparação com o catalisador Ru-NC de rotina por meio de um mecanismo catalítico de sítio único. Pode-se prever que o mecanismo catalítico colaborativo de dois locais especificamente projetado abrirá uma nova maneira de oferecer novas oportunidades para o avanço da produção sustentável de NH3.

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Fonte: http://www.nanotech-now.com/news.cgi?story_id=57272

Carimbo de hora: 11 de janeiro de 2023