Nanotechnology Now - Communiqué de presse : Un combo catalytique convertit le CO2 en nanofibres de carbone solides : la conversion électrocatalytique-thermocatalytique en tandem pourrait aider à compenser les émissions de gaz à effet de serre puissants en emprisonnant le carbone dans un matériau utile

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Les scientifiques ont mis au point une stratégie pour convertir le dioxyde de carbone (CO2) de l’atmosphère en précieuses nanofibres de carbone. Le processus utilise des réactions électrocatalytiques (anneau bleu) et thermocatalytiques (anneau orange) en tandem pour convertir le CO2 (molécules bleu sarcelle et argent) plus l'eau (violet et bleu sarcelle) en nanofibres de carbone « fixes » (argent), produisant de l'hydrogène gazeux (H2, violet). ) comme sous-produit bénéfique. Les nanofibres de carbone pourraient être utilisées pour renforcer des matériaux de construction tels que le ciment et retenir le carbone pendant des décennies. CRÉDIT (Zhenhua Xie/Laboratoire national de Brookhaven et Université de Columbia ; Erwei Huang/Laboratoire national de Brookhaven)

Scientists have devised a strategy for converting carbon dioxide (CO2) from the atmosphere into valuable carbon nanofibers. The process uses tandem electrocatalytic (blue ring) and thermocatalytic (orange ring) reactions to convert the CO2 (teal and silver molecules) plus water (purple and teal) into “fixed” carbon nanofibers (silver), producing hydrogen gas (H2, purple) as a beneficial byproduct. The carbon nanofibers could be used to strengthen building materials such as cement and lock away carbon for decades.

CRÉDIT
(Zhenhua Xie/Laboratoire national de Brookhaven et Université de Columbia ; Erwei Huang/Laboratoire national de Brookhaven)

Résumé:
Des scientifiques du Laboratoire national de Brookhaven du Département américain de l'énergie (DOE) et de l'Université de Columbia ont mis au point un moyen de convertir le dioxyde de carbone (CO2), un puissant gaz à effet de serre, en nanofibres de carbone, des matériaux dotés d'un large éventail de propriétés uniques et de nombreux potentiels à long terme. utilisations du terme. Leur stratégie utilise des réactions électrochimiques et thermochimiques en tandem se déroulant à des températures et à une pression ambiante relativement basses. Comme le décrivent les scientifiques dans la revue Nature Catalysis, cette approche pourrait réussir à emprisonner le carbone sous une forme solide utile pour compenser, voire atteindre des émissions de carbone négatives.

La combinaison catalytique convertit le CO2 en nanofibres de carbone solides : la conversion électrocatalytique-thermocatalytique en tandem pourrait aider à compenser les émissions de gaz à effet de serre puissants en piégeant le carbone dans un matériau utile

Upton, New York | Publié le 12 janvier 2024

"Vous pouvez mettre les nanofibres de carbone dans le ciment pour renforcer le ciment", a déclaré Jingguang Chen, professeur de génie chimique à Columbia avec une nomination conjointe au Brookhaven Lab et qui a dirigé la recherche. « Cela emprisonnerait le carbone dans le béton pendant au moins 50 ans, voire plus. D’ici là, le monde devrait s’orienter vers des sources d’énergie principalement renouvelables qui n’émettent pas de carbone.

En prime, le processus produit également de l’hydrogène gazeux (H2), un carburant alternatif prometteur qui, lorsqu’il est utilisé, ne génère aucune émission.

Capter ou convertir le carbone
L’idée de capter le CO2 ou de le convertir en d’autres matériaux pour lutter contre le changement climatique n’est pas nouvelle. Mais le simple stockage du CO2 peut entraîner des fuites. Et de nombreuses conversions de CO2 produisent des produits chimiques ou des carburants à base de carbone qui sont utilisés immédiatement, ce qui libère du CO2 directement dans l'atmosphère.

"La nouveauté de ce travail est que nous essayons de convertir le CO2 en quelque chose à valeur ajoutée, mais sous une forme solide et utile", a déclaré Chen.

Ces matériaux carbonés solides, notamment les nanotubes et nanofibres de carbone dont les dimensions mesurent des milliardièmes de mètre, possèdent de nombreuses propriétés attrayantes, notamment la résistance et la conductivité thermique et électrique. Mais il n’est pas simple d’extraire le carbone du dioxyde de carbone et de l’assembler dans ces structures à petite échelle. Un processus direct, alimenté par la chaleur, nécessite des températures supérieures à 1,000 XNUMX degrés Celsius.

"C'est très irréaliste pour une réduction des émissions de CO2 à grande échelle", a déclaré Chen. "En revanche, nous avons découvert un processus qui peut se produire à environ 400 degrés Celsius, ce qui est une température beaucoup plus pratique et réalisable industriellement."

Le tandem en deux temps
L’astuce consistait à diviser la réaction en étapes et à utiliser deux types différents de catalyseurs : des matériaux qui facilitent la réunion et la réaction des molécules.

"Si vous dissociez la réaction en plusieurs sous-étapes de réaction, vous pouvez envisager d'utiliser différents types d'apport d'énergie et de catalyseurs pour faire fonctionner chaque partie de la réaction", ont déclaré Zhenhua Xie, chercheur scientifique au Brookhaven Lab et à Columbia, auteur principal de l'article.

Les scientifiques ont commencé par se rendre compte que le monoxyde de carbone (CO) était une bien meilleure matière première que le CO2 pour fabriquer des nanofibres de carbone (CNF). Ils ont ensuite fait marche arrière pour trouver le moyen le plus efficace de générer du CO à partir du CO2.

Des travaux antérieurs de leur groupe les ont amenés à utiliser un électrocatalyseur disponible dans le commerce à base de palladium supporté sur du carbone. Les électrocatalyseurs entraînent des réactions chimiques à l'aide d'un courant électrique. En présence d'électrons et de protons en circulation, le catalyseur divise le CO2 et l'eau (H2O) en CO et H2.

Pour la deuxième étape, les scientifiques se sont tournés vers un thermocatalyseur activé par la chaleur, constitué d'un alliage fer-cobalt. Il fonctionne à des températures d’environ 400 degrés Celsius, ce qui est nettement plus doux que ce qu’exigerait une conversion directe de CO2 en CNF. Ils ont également découvert que l’ajout d’un peu de cobalt métallique supplémentaire améliore considérablement la formation des nanofibres de carbone.

"En couplant l'électrocatalyse et la thermocatalyse, nous utilisons ce processus tandem pour réaliser des choses qui ne peuvent être réalisées par l'un ou l'autre processus seul", a déclaré Chen.

Caractérisation du catalyseur
Pour découvrir les détails du fonctionnement de ces catalyseurs, les scientifiques ont mené un large éventail d’expériences. Celles-ci comprenaient des études de modélisation informatique, des études de caractérisation physique et chimique à la source de lumière synchrotron nationale II (NSLS-II) du Brookhaven Lab, utilisant les lignes de lumière d'absorption et de diffusion rapides des rayons X (QAS) et de spectroscopie à coque interne (ISS) et l'imagerie microscopique. à l'installation de microscopie électronique du Centre des nanomatériaux fonctionnels (CFN) du Laboratoire.

Sur le plan de la modélisation, les scientifiques ont utilisé des calculs de « théorie fonctionnelle de la densité » (DFT) pour analyser les arrangements atomiques et d'autres caractéristiques des catalyseurs lors de leur interaction avec l'environnement chimique actif.

"Nous examinons les structures pour déterminer quelles sont les phases stables du catalyseur dans des conditions de réaction", a expliqué Ping Liu, co-auteur de l'étude de la division de chimie de Brookhaven, qui a dirigé ces calculs. « Nous étudions les sites actifs et la manière dont ces sites se lient aux intermédiaires de réaction. En déterminant les barrières, ou états de transition, d’une étape à l’autre, nous apprenons exactement comment le catalyseur fonctionne pendant la réaction.

Les expériences de diffraction des rayons X et d'absorption des rayons X au NSLS-II ont suivi la façon dont les catalyseurs changent physiquement et chimiquement au cours des réactions. Par exemple, les rayons X synchrotron ont révélé comment la présence de courant électrique transforme le palladium métallique présent dans le catalyseur en hydrure de palladium, un métal essentiel à la production de H2 et de CO lors de la première étape de réaction.

Pour la deuxième étape, « nous voulions savoir quelle est la structure du système fer-cobalt dans les conditions de réaction et comment optimiser le catalyseur fer-cobalt », a déclaré Xie. Les expériences aux rayons X ont confirmé qu'un alliage de fer et de cobalt ainsi qu'un peu de cobalt métallique supplémentaire sont présents et nécessaires pour convertir le CO en nanofibres de carbone.

"Les deux travaillent ensemble de manière séquentielle", a déclaré Liu, dont les calculs DFT ont contribué à expliquer le processus.

« Selon notre étude, les sites cobalt-fer présents dans l’alliage aident à rompre les liaisons C-O du monoxyde de carbone. Cela rend le carbone atomique disponible pour servir de source à la construction de nanofibres de carbone. Ensuite, le cobalt supplémentaire est là pour faciliter la formation des liaisons C-C qui relient les atomes de carbone », a-t-elle expliqué.

Prêt à recycler, carbone négatif
"L'analyse par microscopie électronique à transmission (TEM) menée au CFN a révélé les morphologies, les structures cristallines et les distributions élémentaires au sein des nanofibres de carbone avec et sans catalyseurs", a déclaré Sooyeon Hwang, scientifique du CFN et co-auteur de l'étude.

Les images montrent qu’à mesure que les nanofibres de carbone se développent, le catalyseur est poussé vers le haut et loin de la surface. Cela facilite le recyclage du métal catalytique, a déclaré Chen.

"Nous utilisons de l'acide pour lessiver le métal sans détruire les nanofibres de carbone afin de pouvoir concentrer les métaux et les recycler pour les utiliser à nouveau comme catalyseur", a-t-il déclaré.

Cette facilité de recyclage des catalyseurs, la disponibilité commerciale des catalyseurs et les conditions de réaction relativement douces pour la deuxième réaction contribuent toutes à une évaluation favorable de l'énergie et des autres coûts associés au processus, ont indiqué les chercheurs.

"Pour les applications pratiques, les deux sont vraiment importants : l'analyse de l'empreinte CO2 et la recyclabilité du catalyseur", a déclaré Chen. "Nos résultats techniques et ces autres analyses montrent que cette stratégie tandem ouvre la porte à la décarbonisation du CO2 en produits de carbone solide de valeur tout en produisant du H2 renouvelable."

Si ces processus étaient pilotés par des énergies renouvelables, les résultats seraient véritablement négatifs en carbone, ouvrant ainsi de nouvelles opportunités d’atténuation des émissions de CO2.

Cette recherche a été soutenue par le Bureau des sciences du DOE (BES). Les calculs DFT ont été effectués à l’aide des ressources informatiques du CFN et du National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) du Laboratoire national Lawrence Berkeley du DOE. NSLS-II, CFN et NERSC sont des installations utilisateur du DOE Office of Science.

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