Zusammenarbeit an zwei Standorten steigert elektrochemische Stickstoffreduktion auf Ru-S-C-Einzelatomkatalysator

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Unter Verwendung von In-situ-Raman-Spektroskopie und dynamischen kinetischen Effekten haben die Forscher die positive Wirkung des Ru/S-Dual-Site-Mechanismus auf eNRR gegenüber einem Modell-Ru-SC-Einzelatomkatalysator experimentell bestätigt. KREDIT
Chinesisches Journal für Katalyse

Abstract:
Ammoniak (NH3) ist ein wichtiges Düngemittel und eine Chemikalie für die menschliche Gesellschaft, seine Herstellung nach dem traditionellen Haber-Bosch-Verfahren verbraucht jedoch erhebliche fossile Energie und erzeugt massive Kohlendioxidemissionen. Angetrieben von erneuerbarer Energie bietet die elektrokatalytische Reduktion von Stickstoff (N2) zu NH3 unter umweltfreundlichen und milden Bedingungen eine äußerst attraktive Lösung zur CO2-Neutralität. Trotz der jüngsten bedeutenden Fortschritte leidet die elektrokatalytische Stickstoffreduktionsreaktion (eNRR) immer noch unter begrenzter Selektivität und Aktivität. Dies liegt an der Superstabilität der N≡N-Dreifachbindung. Theoretische und experimentelle Untersuchungen haben gezeigt, dass die Elektrokatalysatoren immer vor der großen Herausforderung stehen, N2 effektiv zu aktivieren und die erste Protonierung von NXNUMX zu NNH* im geschwindigkeitsbestimmenden Schritt (RDS) zu bewerkstelligen.

Die Zusammenarbeit an zwei Standorten verstärkt die elektrochemische Stickstoffreduktion auf einem Ru-SC-Einzelatomkatalysator

Dalian, China | Gepostet am 6

Eine Strategie, um die obige Einschränkung von eNRR zu überwinden, besteht darin, Multireaktionsstellen in katalytische Reaktionen einzubeziehen, genau wie die katalytisch aktiven Stellen in talentierten Metalloenzymen. Beispielsweise fungiert in der Fe-Nitrogenase das dem Fe-Zentrum benachbarte S-Atom als cokatalytische Stelle, um Protonen (H * ) zu binden, die das vom Fe-Zentrum adsorbierte N2-Molekül elektrostatisch in den optimalen Zustand aktivieren und H * für bereitstellen die Hydrierung von N2. Eine solch enge Zusammenarbeit zwischen dem Metallzentrum und seinen Koordinationsatomen ermöglicht es der Nitrogenase, eine ultrahohe Aktivität und Selektivität zu erreichen. Daher kann man erwarten, dass die synergetische Arbeit mehrerer katalytischer Stellen auf der Katalysatoroberfläche die Aktivität und Selektivität von eNRR signifikant verbessern kann.

Kürzlich hat ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Tao Ling von der Tianjin University, China, vorgeschlagen, eine synergetische Arbeit von Multireaktionsstellen zu realisieren, um die Begrenzung einer nachhaltigen NH3-Produktion zu überwinden. Hier zeigen die Forscher unter Verwendung eines Ruthenium-Schwefel-Kohlenstoff (Ru-SC)-Katalysators als Prototyp, dass die Ru/S-Dual-Site kooperiert, um eNRR bei Umgebungsbedingungen zu katalysieren. Mit der Kombination aus theoretischen Berechnungen, In-situ-Raman-Spektroskopie und experimenteller Beobachtung zeigen die Forscher, dass eine solche Ru/S-Dual-Site-Kooperation die Aktivierung und erste Protonierung von N2 im geschwindigkeitsbestimmenden Schritt von eNRR erheblich erleichtert. Infolgedessen zeigt der Ru-SC-Katalysator eine deutlich verbesserte eNRR-Leistung im Vergleich zum routinemäßigen Ru-NC-Katalysator über einen Single-Site-Katalysemechanismus. Es ist zu erwarten, dass der speziell entwickelte kollaborative katalytische Mechanismus mit zwei Standorten einen neuen Weg eröffnen wird, um neue Möglichkeiten zur Förderung einer nachhaltigen NH3-Produktion zu bieten.

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Kontakte:
Fan er
Dalian Institut für Chemische Physik, Chinesische Akademie der Wissenschaften
Office: 86-411-843-79240

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