双中心协作促进 Ru-SC 单原子催化剂上的电化学氮还原

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利用原位拉曼光谱和动态动力学效应，研究人员通过实验证实了 Ru/S 双位点机制对模型 Ru-SC 单原子催化剂上的 eNRR 的积极影响。 信用 催化学报

摘要：
氨（NH3）是人类社会不可或缺的重要肥料和化学品，但传统的哈伯-博施工艺生产氨会消耗大量的化石燃料能源，并产生大量的二氧化碳排放。 由可再生能源提供动力，在环保和温和的条件下将氮 (N2) 电催化还原为 NH3，为实现碳中和提供了极具吸引力的解决方案。 尽管最近取得了重大进展，但电催化氮还原反应 (eNRR) 的选择性和活性仍然有限。 这是由于N≡N三键的超稳定性。 理论和实验努力表明，电催化剂始终面临着有效激活 N2 并在决速步骤 (RDS) 中完成 N2 的第一次质子化以形成 NNH* 的重大挑战。

双中心协作促进 Ru-SC 单原子催化剂上的电化学氮还原

中国大连 | 发表于 6 年 2023 月 XNUMX 日

打破 eNRR 上述限制的一种策略是在催化反应中涉及多反应位点，就像有天赋的金属酶中的催化活性位点一样。 例如，在 Fe 固氮酶中，与 Fe 中心相邻的 S 原子作为结合质子 (H*) 的助催化位点，静电激活 Fe 中心吸附的 N2 分子至最佳状态，并提供 H* 用于N2 的加氢金属中心与其配位原子之间的这种密切协作使固氮酶具有超高的活性和选择性。 因此，可以预期催化剂表面多个催化位点的协同作用可以显着提高eNRR的活性和选择性。

最近，由中国天津大学陶凌教授领导的研究团队提出实现多反应位点的协同工作，以克服可持续 NH3 生产的局限性。 在此，研究人员使用钌-硫-碳 (Ru-SC) 催化剂作为原型，表明 Ru/S 双位点在环境条件下协同催化 eNRR。 通过理论计算、原位拉曼光谱和实验观察相结合，研究人员证明这种 Ru/S 双位点合作极大地促进了 eNRR 决速步骤中 N2 的活化和首次质子化。 因此，与常规 Ru-NC 催化剂相比，Ru-SC 催化剂通过单中心催化机制表现出显着增强的 eNRR 性能。 可以预见，专门设计的双位点协同催化机制将开辟一条新途径，为推进可持续 NH3 生产提供新机遇。

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