La collaborazione a doppio sito aumenta la riduzione dell'azoto elettrochimico sul catalizzatore a singolo atomo Ru-SC

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Utilizzando la spettroscopia Raman in situ e l'effetto cinetico dinamico, i ricercatori hanno confermato sperimentalmente l'effetto positivo del meccanismo a doppio sito Ru/S su eNRR rispetto a un catalizzatore a singolo atomo Ru-SC modello. CREDITO
Giornale cinese di catalisi

Abstract:
L'ammoniaca (NH3) è un importante fertilizzante e sostanza chimica per la società umana, tuttavia, la sua produzione mediante il tradizionale processo Haber-Bosch consuma una notevole quantità di energia da combustibili fossili e produce massicce emissioni di anidride carbonica. Alimentato da energia rinnovabile, la riduzione elettrocatalitica dell'azoto (N2) a NH3 in condizioni ecologiche e miti fornisce una soluzione molto attraente per la neutralità del carbonio. Nonostante i recenti progressi significativi, la reazione elettrocatalitica di riduzione dell'azoto (eNRR) soffre ancora di selettività e attività limitate. Ciò è dovuto alla super stabilità del triplo legame N≡N. Sforzi teorici e sperimentali hanno dimostrato che gli elettrocatalizzatori affrontano sempre una sfida significativa per attivare efficacemente N2 e realizzare la prima protonazione di N2 per formare NNH* nella fase di determinazione della velocità (RDS).

La collaborazione a doppio sito aumenta la riduzione elettrochimica dell'azoto sul catalizzatore a singolo atomo Ru-SC

Dalian, Cina | Pubblicato il 6 gennaio 2023

Una strategia per rompere la suddetta limitazione di eNRR consiste nel coinvolgere siti multi-reazione nelle reazioni catalitiche, proprio come i siti cataliticamente attivi nei metalloenzimi di talento. Ad esempio, nella Fe nitrogenasi, l'atomo S adiacente al centro Fe funziona come un sito co-catalitico per legare i protoni (H*), che attiva elettrostaticamente la molecola N2 adsorbita dal centro Fe allo stato ottimale e fornisce H* per l'idrogenazione di N2. Una collaborazione così stretta tra il centro metallico e i suoi atomi di coordinazione consente alla nitrogenasi di raggiungere un'attività e una selettività ultra elevate. Pertanto, ci si può aspettare che il lavoro sinergico di più siti catalitici sulla superficie del catalizzatore possa migliorare significativamente l'attività e la selettività di eNRR.

Recentemente, un gruppo di ricerca guidato dal Prof. Tao Ling dell'Università di Tianjin, in Cina, ha proposto di realizzare un lavoro sinergico di siti multi-reazione per superare i limiti della produzione sostenibile di NH3. Qui, utilizzando come prototipo il catalizzatore rutenio-zolfo-carbonio (Ru-SC), i ricercatori mostrano che il doppio sito Ru/S coopera per catalizzare eNRR in condizioni ambientali. Con la combinazione di calcoli teorici, spettroscopia Raman in situ e osservazione sperimentale, i ricercatori dimostrano che tale cooperazione dual-site Ru/S facilita notevolmente l'attivazione e la prima protonazione di N2 nella fase di determinazione della velocità di eNRR. Di conseguenza, il catalizzatore Ru-SC mostra prestazioni eNRR significativamente migliorate rispetto al catalizzatore Ru-NC di routine tramite un meccanismo catalitico a sito singolo. Si può prevedere che il meccanismo catalitico collaborativo dual-site appositamente progettato aprirà un nuovo modo per offrire nuove opportunità per promuovere la produzione sostenibile di NH3.

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Contatti:
Fan He
Istituto Dalian di Fisica Chimica, Accademia Cinese delle Scienze
Ufficio: 86-411-843-79240

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