La collaboration à deux sites stimule la réduction électrochimique de l'azote sur le catalyseur à atome unique Ru-SC

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En utilisant la spectroscopie Raman in situ et l'effet cinétique dynamique, les chercheurs ont confirmé expérimentalement l'effet positif du mécanisme à double site Ru/S sur l'eNRR par rapport à un modèle de catalyseur Ru-SC à atome unique. CRÉDIT
Journal chinois de catalyse

Résumé:
L'ammoniac (NH3) est un engrais et un produit chimique important pour la société humaine, cependant, sa production par le procédé Haber-Bosch traditionnel consomme une énergie fossile substantielle et produit des émissions massives de dioxyde de carbone. Alimentée par des énergies renouvelables, la réduction électrocatalytique de l'azote (N2) en NH3 dans des conditions respectueuses de l'environnement et douces offre une solution très attractive à la neutralité carbone. Malgré des progrès significatifs récents, la réaction de réduction électrocatalytique de l'azote (eNRR) souffre toujours d'une sélectivité et d'une activité limitées. Cela est dû à la super-stabilité de la triple liaison N≡N. Des efforts théoriques et expérimentaux ont démontré que les électrocatalyseurs sont toujours confrontés à un défi important pour activer efficacement N2 et accomplir la première protonation de N2 pour former NNH * dans l'étape de détermination de la vitesse (RDS).

La collaboration à deux sites stimule la réduction électrochimique de l'azote sur le catalyseur Ru-SC à atome unique

Dalian, Chine | Publié le 6 janvier 2023

Une stratégie pour briser la limitation ci-dessus de l'eNRR consiste à impliquer des sites multi-réactions dans les réactions catalytiques, tout comme les sites catalytiquement actifs dans les métalloenzymes talentueuses. Par exemple, dans Fe nitrogénase, l'atome S adjacent au centre Fe fonctionne comme un site co-catalytique pour lier les protons (H *), qui active électrostatiquement la molécule N2 adsorbée par le centre Fe à l'état optimal et fournit H * pour l'hydrogénation de N2. Une telle collaboration étroite entre le centre métallique et ses atomes de coordination permet à la nitrogénase d'atteindre une activité et une sélectivité ultra élevées. Par conséquent, on peut s'attendre à ce que le travail synergique de plusieurs sites catalytiques sur la surface du catalyseur puisse considérablement améliorer l'activité et la sélectivité de l'eNRR.

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Tao Ling de l'Université de Tianjin, en Chine, a proposé de réaliser un travail synergique de sites multi-réactions pour surmonter la limitation de la production durable de NH3. Ici, en utilisant un catalyseur ruthénium-soufre-carbone (Ru-SC) comme prototype, les chercheurs montrent que le site double Ru/S coopère pour catalyser l'eNRR dans des conditions ambiantes. Avec la combinaison de calculs théoriques, de spectroscopie Raman in situ et d'observations expérimentales, les chercheurs démontrent qu'une telle coopération Ru/S à double site facilite grandement l'activation et la première protonation de N2 dans l'étape déterminante de la vitesse de l'eNRR. En conséquence, le catalyseur Ru-SC présente des performances eNRR considérablement améliorées par rapport au catalyseur Ru-NC de routine via un mécanisme catalytique à site unique. On peut s'attendre à ce que le mécanisme catalytique collaboratif à deux sites spécifiquement conçu ouvre une nouvelle voie pour offrir de nouvelles opportunités pour faire progresser la production durable de NH3.

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Contacts :
Fan il
Institut de physique chimique de Dalian, Académie chinoise des sciences
Bureau: 86-411-843-79240

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