De meilleures solutions pour fabriquer de l'hydrogène peuvent se trouver juste à la surface

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Les interactions uniques entre l'oxyde de pérovskite, sa couche de surface changeante et les espèces de fer qui sont actives vers l'OER ouvrent une nouvelle voie pour la conception de matériaux actifs et stables, nous rapprochant d'une production d'hydrogène vert efficace et abordable. CREDIT Laboratoire National d'Argonne

Résumé:
Un avenir énergétique propre propulsé par l'hydrogène dépend de la manière de séparer l'eau de manière fiable et efficace. En effet, même si l'hydrogène est abondant, il doit provenir d'une autre substance qui le contient - et aujourd'hui, cette substance est souvent du méthane. Les scientifiques cherchent des moyens d'isoler cet élément porteur d'énergie sans utiliser de combustibles fossiles. Cela ouvrirait la voie aux voitures à hydrogène, par exemple, qui n'émettent que de l'eau et de l'air chaud au tuyau d'échappement.

De meilleures solutions pour fabriquer de l'hydrogène peuvent se trouver juste à la surface

Argonne, Illinois | Publié le 9 avril 2021

L'eau, ou H2O, réunit l'hydrogène et l'oxygène. Les atomes d'hydrogène sous forme d'hydrogène moléculaire doivent être séparés de ce composé. Ce processus dépend d'une étape clé, mais souvent lente : la réaction de dégagement d'oxygène (REL). L'OER est ce qui libère l'oxygène moléculaire de l'eau, et le contrôle de cette réaction est important non seulement pour la production d'hydrogène, mais aussi pour une variété de processus chimiques, y compris ceux que l'on trouve dans les batteries.

"La réaction de dégagement d'oxygène fait partie de tant de processus, donc l'applicabilité ici est assez large." — Pietro Papa Lopes, assistant scientifique Argonne

Une étude menée par des scientifiques du Laboratoire national d'Argonne du Département américain de l'énergie (DOE) met en lumière une qualité de changement de forme dans les oxydes de pérovskite, un type de matériau prometteur pour accélérer l'OER. Les oxydes de pérovskite englobent une gamme de composés qui ont tous une structure cristalline similaire. Ils contiennent généralement un métal alcalino-terreux ou des lanthanides tels que La et Sr dans le site A, et un métal de transition tel que Co dans le site B, combiné avec de l'oxygène dans la formule ABO3. La recherche apporte des informations qui pourraient être utilisées pour concevoir de nouveaux matériaux non seulement pour fabriquer des carburants renouvelables, mais également pour stocker de l'énergie.

Les oxydes de pérovskite peuvent provoquer l'OER, et ils sont moins chers que les métaux précieux tels que l'iridium ou le ruthénium qui font également le travail. Mais les oxydes de pérovskite ne sont pas aussi actifs (en d'autres termes, efficaces pour accélérer l'OER) que ces métaux, et ils ont tendance à se dégrader lentement.

"Comprendre comment ces matériaux peuvent être actifs et stables a été une grande force motrice pour nous", a déclaré Pietro Papa Lopes, assistant scientifique de la division Science des matériaux d'Argonne qui a dirigé l'étude. "Nous voulions explorer la relation entre ces deux propriétés et comment cela se connecte aux propriétés de la pérovskite elle-même."

Des recherches antérieures se sont concentrées sur les propriétés globales des matériaux pérovskites et sur leur lien avec l'activité OER. Les chercheurs se sont toutefois demandé s'il y avait plus dans l'histoire. Après tout, la surface d'un matériau, où il réagit avec son environnement, peut être complètement différente du reste. Des exemples comme celui-ci sont partout dans la nature : pensez à un avocat coupé en deux qui brunit rapidement là où il rencontre l'air mais reste vert à l'intérieur. Pour les matériaux pérovskites, une surface qui devient différente de la masse pourrait avoir des implications importantes sur la façon dont nous comprenons leurs propriétés.

Dans les systèmes d'électrolyseurs d'eau, qui divisent l'eau en hydrogène et en oxygène, les oxydes de pérovskite interagissent avec un électrolyte composé d'eau et d'espèces salées spéciales, créant une interface qui permet à l'appareil de fonctionner. Lorsque le courant électrique est appliqué, cette interface est essentielle pour lancer le processus de séparation de l'eau. "La surface du matériau est l'aspect le plus important du déroulement de la réaction de dégagement d'oxygène : la tension dont vous avez besoin et la quantité d'oxygène et d'hydrogène que vous allez produire", a déclaré Lopes.

Non seulement la surface de l'oxyde de pérovskite est différente du reste du matériau, mais elle change également avec le temps. "Une fois dans un système électrochimique, la surface de la pérovskite évolue et se transforme en un film mince et amorphe", a déclaré Lopes. "Ce n'est jamais vraiment le même que le matériel avec lequel vous commencez."

Les chercheurs ont combiné des calculs théoriques et des expériences pour déterminer comment la surface d'un matériau pérovskite évolue au cours de l'OER. Pour ce faire avec précision, ils ont étudié la pérovskite d'oxyde de lanthane et de cobalt et l'ont ajustée en « dopant » le lanthane avec du strontium, un métal plus réactif. Plus le strontium était ajouté au matériau initial, plus sa surface évoluait rapidement et devenait active pour l'OER - un processus que les chercheurs ont pu observer à la résolution atomique avec la microscopie électronique à transmission. Les chercheurs ont découvert que la dissolution du strontium et la perte d'oxygène de la pérovskite étaient à l'origine de la formation de cette couche de surface amorphe, ce qui a été expliqué plus en détail par la modélisation informatique réalisée à l'aide du Center for Nanoscale Materials, une installation utilisateur du DOE Office of Science.

"La dernière pièce manquante pour comprendre pourquoi les pérovskites étaient actives vis-à-vis de l'OER était d'explorer le rôle de petites quantités de fer présentes dans l'électrolyte", a déclaré Lopes. Le même groupe de chercheurs a récemment découvert que des traces de fer peuvent améliorer l'OER sur d'autres surfaces d'oxyde amorphe. Une fois qu'ils ont déterminé qu'une surface de pérovskite évolue en un oxyde amorphe, il est devenu clair pourquoi le fer était si important.

"Les études informatiques aident les scientifiques à comprendre les mécanismes de réaction qui impliquent à la fois la surface de la pérovskite et l'électrolyte", a déclaré Peter Zapol, physicien à Argonne et co-auteur de l'étude. « Nous nous sommes concentrés sur les mécanismes de réaction qui déterminent à la fois l'activité et les tendances de stabilité dans les matériaux pérovskites. Cela n'est généralement pas fait dans les études informatiques, qui ont tendance à se concentrer uniquement sur les mécanismes de réaction responsables de l'activité.

L'étude a révélé que la surface de l'oxyde de pérovskite évoluait en un film amorphe riche en cobalt de quelques nanomètres d'épaisseur. Lorsque le fer était présent dans l'électrolyte, le fer aidait à accélérer l'OER, tandis que le film riche en cobalt avait un effet stabilisateur sur le fer, le maintenant actif à la surface.

Les résultats suggèrent de nouvelles stratégies potentielles pour la conception de matériaux pérovskites - on peut imaginer créer un système à deux couches, a déclaré Lopes, qui est encore plus stable et capable de promouvoir l'OER.

"L'OER fait partie de tant de processus, donc l'applicabilité ici est assez large", a déclaré Lopes. "Comprendre la dynamique des matériaux et leur effet sur les processus de surface est la façon dont nous pouvons rendre les systèmes de conversion et de stockage d'énergie meilleurs, plus efficaces et abordables."

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L'étude est décrite dans un article publié et mis en évidence sur la couverture du 24 février du Journal of the American Chemical Society, "Dynamically Stable Active Sites from Surface Evolution of Perovskite Materials during the Oxygen Evolution". Outre Lopes et Zapol, les coauteurs incluent Dong Young Chung, Hong Zheng, Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins, Dusan Strmcnik, Vojislav Stamenkovic, Nenad Markovic et John Mitchell à Argonne ; Xue Rui et Robert Klie à l'Université de l'Illinois à Chicago ; et Haiying He à l'Université de Valparaiso. Cette recherche a été financée par le Bureau des sciences énergétiques fondamentales du DOE.

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A propos du Laboratoire National d'Argonne
Le Laboratoire National d'Argonne cherche des solutions aux problèmes nationaux urgents en science et technologie. Premier laboratoire national du pays, l'Argonne mène des recherches scientifiques fondamentales et appliquées de pointe dans pratiquement toutes les disciplines scientifiques. Les chercheurs d'Argonne travaillent en étroite collaboration avec des chercheurs de centaines d'entreprises, d'universités et d'agences fédérales, étatiques et municipales pour les aider à résoudre leurs problèmes spécifiques, à faire progresser le leadership scientifique américain et à préparer la nation à un avenir meilleur. Avec des employés de plus de 60 pays, Argonne est géré par UChicago Argonne, LLC pour le bureau de la science du département américain de l'énergie.

À propos du Centre d'Argonne pour les matériaux nanométriques

Le Center for Nanoscale Materials est l'un des cinq centres de recherche scientifique du DOE à l'échelle nanométrique, des installations nationales de premier plan pour la recherche interdisciplinaire à l'échelle nanométrique soutenues par le Bureau des sciences du DOE. Ensemble, les CRSN comprennent une suite d'installations complémentaires qui fournissent aux chercheurs des capacités de pointe pour fabriquer, traiter, caractériser et modéliser des matériaux à l'échelle nanométrique, et constituent le plus grand investissement en infrastructure de l'Initiative nationale sur les nanotechnologies. Les NSRC sont situés aux laboratoires nationaux du DOE à Argonne, Brookhaven, Lawrence Berkeley, Oak Ridge, Sandia et Los Alamos. Pour plus d'informations sur les NSRC du DOE, veuillez visiter https://science.osti.gov/User-Facilities/User-Facilities-at-a-Glance.

L'Office of Science du Département américain de l'énergie est le plus grand partisan de la recherche fondamentale en sciences physiques aux États-Unis et s'efforce de relever certains des défis les plus urgents de notre époque. Pour plus d'informations, visitez https://energy.gov/science .

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