La colaboración en dos sitios aumenta la reducción electroquímica del nitrógeno en el catalizador de un solo átomo Ru-S-C

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Usando espectroscopía Raman in situ y efecto cinético dinámico, los investigadores han confirmado experimentalmente el efecto positivo del mecanismo de sitio dual Ru/S en eNRR sobre un modelo de catalizador de un solo átomo Ru-SC. CRÉDITO
Diario chino de catálisis

Abstracto:
El amoníaco (NH3) es un fertilizante y una sustancia química muy importante para la sociedad humana; sin embargo, su producción mediante el proceso tradicional de Haber-Bosch consume una cantidad considerable de energía de combustibles fósiles y produce emisiones masivas de dióxido de carbono. Alimentado por energía renovable, la reducción electrocatalítica de nitrógeno (N2) a NH3 en condiciones ecológicas y suaves proporciona una solución muy atractiva para la neutralidad de carbono. A pesar del progreso significativo reciente, la reacción de reducción de nitrógeno electrocatalítica (eNRR) todavía sufre de selectividad y actividad limitadas. Esto se debe a la superestabilidad del triple enlace N≡N. Los esfuerzos teóricos y experimentales han demostrado que los electrocatalizadores siempre enfrentan un desafío significativo para activar N2 de manera efectiva y lograr la primera protonación de N2 para formar NNH* en el paso determinante de la velocidad (RDS).

La colaboración en dos sitios impulsa la reducción de nitrógeno electroquímico en el catalizador de un solo átomo de Ru-SC

Dalian, China | Publicado el 6 de enero de 2023

Una estrategia para romper la limitación anterior de eNRR es involucrar sitios de reacción múltiple en reacciones catalíticas, al igual que los sitios catalíticamente activos en metaloenzimas talentosas. Por ejemplo, en la nitrogenasa de Fe, el átomo de S adyacente al centro de Fe funciona como un sitio cocatalítico para unir protones (H*), lo que activa electrostáticamente la molécula de N2 adsorbida por el centro de Fe al estado óptimo y proporciona H* para la hidrogenación de N2. Una colaboración tan estrecha entre el centro metálico y sus átomos de coordinación permite que la nitrogenasa logre una actividad y selectividad ultraaltas. Por lo tanto, se puede esperar que el trabajo sinérgico de múltiples sitios catalíticos en la superficie del catalizador pueda mejorar significativamente la actividad y selectividad de eNRR.

Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el Prof. Tao Ling de la Universidad de Tianjin, China, propuso realizar un trabajo sinérgico de sitios de reacción múltiple para superar la limitación de la producción sostenible de NH3. Aquí, utilizando un catalizador de rutenio-azufre-carbono (Ru-SC) como prototipo, los investigadores muestran que el sitio dual Ru/S coopera para catalizar eNRR en condiciones ambientales. Con la combinación de cálculos teóricos, espectroscopia Raman in situ y observación experimental, los investigadores demuestran que tal cooperación de sitio dual Ru/S facilita en gran medida la activación y la primera protonación de N2 en el paso determinante de la tasa de eNRR. Como resultado, el catalizador Ru-SC exhibe un rendimiento de eNRR significativamente mejorado en comparación con el catalizador Ru-NC de rutina a través de un mecanismo catalítico de sitio único. Se puede anticipar que el mecanismo catalítico colaborativo de doble sitio diseñado específicamente abrirá una nueva forma de ofrecer nuevas oportunidades para avanzar en la producción sostenible de NH3.

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Contactos:
Fan He
Instituto de Física Química de Dalian, Ciencias de la Academia China
Oficina: 86-411-843-79240

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Fuente: http://www.nanotech-now.com/news.cgi?story_id=57272

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